空氣激光（air lasing）是以空氣的主要成分或其衍生物為增益介質(zhì)，通過(guò)無(wú)腔放大方式產(chǎn)生的相干輻射。它以高能量飛秒激光脈沖產(chǎn)生的低溫等離子體通道——“飛秒光絲”為載體，具有天然的遠(yuǎn)程產(chǎn)生能力，并具備高亮度、窄線寬、沿特定方向傳輸?shù)葍?yōu)點(diǎn)。因此，自從空氣激光被發(fā)現(xiàn)以來(lái)，其在大氣遙感領(lǐng)域的應(yīng)用就引起國(guó)內(nèi)外研究者的極大關(guān)注。然而，如何使用“空氣激光”這一新利器精確“診斷”大氣呢？最近，中科院上海光機(jī)所強(qiáng)場(chǎng)激光物理國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室研究團(tuán)隊(duì)給出了答案。該團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種空氣激光輔助的相干拉曼散射技術(shù)，并利用該技術(shù)成功記錄了大氣中溫室氣體CO2和SF6的“分子指紋”，實(shí)現(xiàn)了大氣中濃度低至萬(wàn)分之三的溫室氣體檢測(cè)，并展示了該技術(shù)的多組分同時(shí)測(cè)量以及CO2同位素分辨的能力。

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Zhihao Zhang, Fangbo Zhang, Bo Xu, Hongqiang Xie, Botao Fu, Xu Lu, Ning Zhang, Shupeng Yu, Jinping Yao, Ya Cheng, Zhizhan Xu, "High-Sensitivity Gas Detection with Air-Lasing-Assisted Coherent Raman Spectroscopy", Ultrafast Science, vol. 2022, Article ID 9761458, 8 pages, 2022. 

大氣污染物和生化制劑的高靈敏度遠(yuǎn)程探測(cè)對(duì)于環(huán)境科學(xué)和國(guó)防安全至關(guān)重要。超強(qiáng)超短激光技術(shù)日新月異的發(fā)展為遠(yuǎn)程光學(xué)遙感提供了有力工具。這一方面得益于高能量飛秒激光成絲在大氣中遠(yuǎn)距離、無(wú)衍射自由傳輸?shù)哪芰?；另一方面，飛秒激光成絲誘導(dǎo)的一系列次級(jí)輻射源，如超連續(xù)白光、空氣激光、分子熒光等，為大氣遙感提供了天然的遠(yuǎn)程“探針”。因此，基于超快激光的光學(xué)遙感技術(shù)在過(guò)去二十余年來(lái)備受矚目。近幾年，空氣激光的發(fā)現(xiàn)與廣泛研究為超快光學(xué)遙感注入了新的活力?？諝饧す猓詿o(wú)處不在的大氣為增益介質(zhì)，以飛秒激光成絲產(chǎn)生的等離子體通道為載體，并具有強(qiáng)度高、光譜窄、空間指向性好、與泵浦光束天然重合等優(yōu)點(diǎn)，使其成為大氣檢測(cè)的理想“探針”。然而，利用“空氣激光”這一新利器進(jìn)行大氣檢測(cè)，在原理方法、靈敏度和穩(wěn)定性等方面仍面臨著巨大的挑戰(zhàn)。

中科院上海光機(jī)所強(qiáng)場(chǎng)激光物理國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室研究團(tuán)隊(duì)自2011年在國(guó)際上率先報(bào)道強(qiáng)場(chǎng)電離誘導(dǎo)的“空氣激光”現(xiàn)象以來(lái)[Phys. Rev. A 84, 051802 (2011)]，一直致力于空氣激光的強(qiáng)場(chǎng)物理與遙感應(yīng)用研究。近期，該團(tuán)隊(duì)利用空氣激光，發(fā)展了一種高靈敏度的相干拉曼光譜技術(shù)，實(shí)現(xiàn)了大氣中溫室氣體濃度的定量檢測(cè)、多組分同時(shí)探測(cè)和CO2同位素識(shí)別，探測(cè)靈敏度達(dá)到0.03%的水平，最小信號(hào)抖動(dòng)達(dá)到2%的水平。相關(guān)研究以High-Sensitivity Gas Detection with Air-Lasing-Assisted Coherent Raman Spectroscopy為題發(fā)表于Ultrafast Science。

空氣激光輔助的相干拉曼光譜技術(shù)的基本原理如圖1所示。飛秒激光與空氣的極端非線性作用，一方面激發(fā)空氣分子的光學(xué)增益，實(shí)現(xiàn)了1000倍以上的種子放大，產(chǎn)生了波長(zhǎng)為428 nm、線寬為13 cm-1的氮?dú)怆x子空氣激光。同時(shí)，飛秒激光在大氣中非線性傳輸，將頻譜帶寬拓展到3800 cm-1，比入射光譜寬一個(gè)數(shù)量級(jí)以上，足以激發(fā)空氣中大部分污染物分子和溫室氣體的相干拉曼振動(dòng)。當(dāng)空氣激光遇到相干振動(dòng)的分子，有效產(chǎn)生相干拉曼散射。通過(guò)記錄相干拉曼信號(hào)與空氣激光的頻移，即“拉曼指紋”，便可以得知分子的“身份信息”——化學(xué)成分。

圖1. 空氣激光輔助的相干拉曼散射技術(shù)的基本原理：（a）空氣激光和相干拉曼散射的產(chǎn)生機(jī)制示意圖；（b）展寬后的泵浦光光譜與原始光譜的對(duì)比；（c）空氣激光的頻譜和空間分布。

空氣激光輔助的相干拉曼光譜技術(shù)，結(jié)合了飛秒激光和空氣激光的雙重優(yōu)勢(shì)：飛秒激光光譜寬、脈寬短，可以同時(shí)激發(fā)很多氣體分子的相干振動(dòng)；空氣激光光譜窄，用其作為探針，光譜分辨率高，可以有效區(qū)分不同分子的拉曼指紋。因此該技術(shù)能夠滿足多組分測(cè)量和化學(xué)特異性的需求。在該研究中，通過(guò)采用種子放大和偏振濾波技術(shù)，有效提升了相干拉曼信號(hào)的信噪比，顯著抑制了超連續(xù)白光產(chǎn)生引起的背景噪聲和信號(hào)抖動(dòng)，提高了探測(cè)靈敏度和穩(wěn)定性。該研究團(tuán)隊(duì)利用空氣激光輔助的相干拉曼光譜技術(shù)，測(cè)量了大氣中CO2和SF6的拉曼信號(hào)強(qiáng)度與相應(yīng)氣體濃度的定量關(guān)系，CO2和SF6的最小探測(cè)濃度分別為0.1%和0.03%，最小信號(hào)抖動(dòng)均達(dá)到2%的水平（圖2）。

圖2. 實(shí)驗(yàn)測(cè)得的相干拉曼信號(hào)強(qiáng)度與氣體濃度的定量關(guān)系。插圖為最小濃度下測(cè)量的CO2和SF6的拉曼信號(hào)，CO2（1388 cm-1拉曼峰）和SF6的最小探測(cè)濃度分別為0.1%和0.03%。

進(jìn)一步，研究者在空氣、CO2和SF6的混合氣體中展示了該技術(shù)可以用于多組分同時(shí)測(cè)量，如圖3(a)-(c)所示，這得益于飛秒激光多組分激發(fā)以及空氣激光多組分分辨的能力。更加重要的是，利用空氣激光輔助的相干拉曼光譜技術(shù)，還可以有效區(qū)分12CO2和13CO2的同位素氣體，如圖3(d)所示。

圖片

圖3. 利用空氣激光輔助的相干拉曼光譜技術(shù)測(cè)得的（a）空氣中濃度為0.5%的CO2，（b）濃度為0.1%的SF6,（c）濃度為0.5%的CO2與濃度為0.1%的SF6混合物的拉曼信號(hào)；（d）空氣中濃度均為0.4%的12CO2和13CO2的拉曼信號(hào)。

總結(jié)與展望

空氣激光輔助相干拉曼光譜技術(shù)，融合了飛秒激光和空氣激光各自的優(yōu)勢(shì)，不僅可以用于空氣中常見(jiàn)溫室氣體濃度的高靈敏度檢測(cè)，并且具有多組分測(cè)量和同位素分辨的能力。多種污染物和溫室氣體關(guān)聯(lián)測(cè)量以及CO2同位素檢測(cè)對(duì)于追溯大氣污染的源頭、研究碳循環(huán)過(guò)程、確認(rèn)碳排放的源和匯具有重要意義，也是該技術(shù)相對(duì)于傳統(tǒng)遙感技術(shù)的重要優(yōu)勢(shì)。然而，要實(shí)現(xiàn)大氣中痕量污染物的高精度測(cè)量，需要將探測(cè)靈敏度提高到ppm甚至ppb水平，將探測(cè)距離從實(shí)驗(yàn)室尺度擴(kuò)展到公里級(jí)的空間尺度。相信，通過(guò)高重頻、大能量飛秒激光技術(shù)以及高靈敏度探測(cè)技術(shù)的創(chuàng)新發(fā)展，該技術(shù)有望在探測(cè)距離和靈敏度方面得到顯著提升，滿足大氣檢測(cè)的實(shí)際應(yīng)用需求，服務(wù)于國(guó)家“雙碳”戰(zhàn)略。

作 者 介 紹 

張志豪（第一作者），上?？萍即髮W(xué)與中科院上海光機(jī)所聯(lián)合培養(yǎng)的在讀博士生，主要從事飛秒激光與物質(zhì)相互作用研究。在Ultrafast Science、Science Bulletin等期刊上發(fā)表論文9篇。

張方波（共同第一作者），中科院上海光機(jī)所在讀博士生，主要從事強(qiáng)場(chǎng)超快光學(xué)與非線性光譜技術(shù)研究。以第一作者、共同第一作者在Opt. Lett.、Phys. Rev. A等期刊上發(fā)表學(xué)術(shù)論文3篇。曾獲上海光機(jī)所優(yōu)秀學(xué)生獎(jiǎng)學(xué)金、三好學(xué)生榮譽(yù)。

姚金平（通訊作者），中科院上海光機(jī)所研究員，從事強(qiáng)場(chǎng)超快光學(xué)與非線性光譜技術(shù)研究。以第一/通訊作者在Phys. Rev. Lett.、Science Bulletin等發(fā)表論文38篇，研究成果入選“中國(guó)光學(xué)重要成果”、饒毓泰基礎(chǔ)光學(xué)獎(jiǎng)和封面文章。在空氣激光方向的原創(chuàng)性工作單篇被引近200次。獲基金委“優(yōu)青”項(xiàng)目資助、入選上海市優(yōu)秀學(xué)術(shù)帶頭人、上海青年拔尖人才、上海市青年科技啟明星。任《中國(guó)激光》編委、Ultrafast Science青年編委。

程亞（通訊作者），中科院上海光機(jī)所研究員，華東師范大學(xué)物理與電子科學(xué)學(xué)院教授。主要從事超快非線性光學(xué)與激光微納制造研究，發(fā)表論文200余篇，引用萬(wàn)余次，H因子大于50。國(guó)際學(xué)術(shù)會(huì)議大會(huì)和邀請(qǐng)報(bào)告100余次，獲得國(guó)家杰出青年科學(xué)基金資助、先后擔(dān)任國(guó)家973計(jì)劃項(xiàng)目、重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目首席科學(xué)家。出版中文專著1本，獨(dú)著及合編著英文專著5本。任美國(guó)光學(xué)學(xué)會(huì)會(huì)士、英國(guó)物理學(xué)會(huì)會(huì)士、中國(guó)光學(xué)學(xué)會(huì)理事。

徐至展（通訊作者），中科院上海光機(jī)所研究員，中國(guó)科學(xué)院學(xué)部委員（院士），第三世界科學(xué)院院士。中國(guó)慣性約束激光核聚變領(lǐng)域早期研究的主要領(lǐng)導(dǎo)人之一，中國(guó)超強(qiáng)超短激光科學(xué)與強(qiáng)場(chǎng)物理新領(lǐng)域的開(kāi)拓者。曾任上海光機(jī)所所長(zhǎng)，中國(guó)光學(xué)學(xué)會(huì)副理事長(zhǎng)等職。曾長(zhǎng)期主持激光核聚變研究，做出開(kāi)拓性突出貢獻(xiàn)；在強(qiáng)激光與物質(zhì)相互作用的重要前沿研究，取得系統(tǒng)科學(xué)發(fā)現(xiàn)；首次在國(guó)際上用類鋰和類鈉離子方案獲得8條新波長(zhǎng)的X射線激光，最短波長(zhǎng)已達(dá)到46.8埃；開(kāi)拓中國(guó)超強(qiáng)超短激光科學(xué)與強(qiáng)場(chǎng)物理新領(lǐng)域，取得突破性成就。作為第一獲獎(jiǎng)人獲國(guó)家科技進(jìn)步獎(jiǎng)一等獎(jiǎng)1項(xiàng)、國(guó)家自然科學(xué)獎(jiǎng)二等獎(jiǎng)2項(xiàng)、國(guó)家發(fā)明獎(jiǎng)二等獎(jiǎng)1項(xiàng)、中國(guó)科學(xué)院自然科學(xué)獎(jiǎng)和科技進(jìn)步獎(jiǎng)一等獎(jiǎng)4項(xiàng)、上海市科技進(jìn)步獎(jiǎng)和自然科學(xué)獎(jiǎng)一等獎(jiǎng)2項(xiàng)等。1996年獲上海市科技功臣獎(jiǎng)；1998年獲何梁何利基金科技進(jìn)步獎(jiǎng)。2006年國(guó)際超快強(qiáng)激光科學(xué)會(huì)議上，被授予“激光科學(xué)杰出貢獻(xiàn)”金牌獎(jiǎng)等。